(通讯员杨涛 编辑何娟)近日,地下水质与健康教育部重点实验室邓娅敏研究员团队在国际环境领域Nature Index期刊《Environmental Science & Technology》上发表两篇论文“Enrichment of Geogenic Organoiodine Compounds in Alluvial-Lacustrine Aquifers: Molecular Constraints by Organic Matter”和“Hidden Role of Organic Matter in the Immobilization and Transformation of Iodine on Fe-OM Associations”。bat365在线平台,bat365在线登录入口2023级博士研究生薛江凯为论文第一作者,邓娅敏研究员为通讯作者。
长期摄入高碘地下水(碘浓度>100µg/L)会造成人体甲状腺机能损伤。水源性高碘甲肿已成为全球普遍存在的环境健康问题。地下水系统中的碘通常以无机碘(碘离子和碘酸盐)和有机碘的形态存在。有机碘化合物是无机碘与天然有机质结合的产物,具有强细胞毒性和基因毒性,其形成机制与控制方法在消毒副产物研究中备受关注。然而天然地下水环境中有机碘化合物的来源与形成机制尚不清楚,与铁矿物结合有机质介导的碘形态转化研究十分有限,天然地下水中有机碘化合物的环境健康风险仍存在诸多不确定性。
本研究以长江中游江汉平原冲湖积含水层为研究对象,开展野外监测和有机质碘化室内模拟实验,运用超高分辨率傅里叶变换离子回旋共振质谱技术识别地下水和含水层沉积物中的有机碘分子特征。研究发现地下水中的有机碘有两种主要来源:一是含水层沉积物中原生有机碘的迁移释放;二是还原条件下碘酸盐的生物或非生物还原耦合有机质碘化过程(图1)。这两种途径均受到地下水系统中有机质分子特征的限制,多酚和高度不饱和类有机化合物更易于与碘酸盐还原产生的活性碘结合形成有机碘。
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图1 冲湖积含水层中有机碘的富集机制
为进一步探究矿物结合态有机质对碘地球化学循环的影响,研究团队通过制备铁-碳吸附型复合物和铁-碳共沉淀型复合物,开展吸附和解吸批实验,并应用固相微观表征和高分辨率质谱分析技术,探究了厌氧环境下碘在铁-碳复合物上的固定、转化及释放过程。研究发现碳铁比更高时,矿物结合态有机质可抑制无定形铁氧化物向结晶程度更强的方向转化,从而增强了无定形铁氧化物对碘的固定。此外,矿物结合态有机质可作为固相碘汇,直接吸附无机碘或结合活性碘生成有机碘(图2)。固相碘的稳定性受矿物结合态有机质与矿物的结合类型控制,在碳-铁比相当的情况下,铁-碳共沉淀型复合物比铁-碳吸附型复合物更容易释放碘和芳香类有机化合物。
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图2 矿物结合态有机质对碘地球化学循环的影响机制
本研究应用高分辨率质谱技术从分子尺度识别了河湖平原地下水中天然有机碘分子特征与来源,揭示了铁碳耦合过程对碘的形态转化的控制机制,研究成果为碘的地球化学循环提供了新认识。
论文信息:
(1)Xue, J. K., Deng, Y. M.*, Pi, K. F., Fu, Q. L., Du, Y., Xu, Y. X., Yuan, X. F., Fan, R. Y., Xie, X. J., Shi, J. B., Wang, Y. X. Enrichment of Geogenic Organoiodine Compounds in Alluvial-Lacustrine Aquifers: Molecular Constraints by Organic Matter. Environmental Science & Technology, 2024, 58(13): 5932-5941.
论文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.3c07314
(2)Xue, J, K.; Deng, Y. M.*; Zhang, Y. X.; Du, Y.; Fu, Q. L.; Xu, Y. X.; Shi, J. B.; Wang, Y. X. Hidden Role of Organic Matter in the Immobilization and Transformation of Iodine on Fe-OM Associations. Environmental Science & Technology, 2024, DOI: 10.1021/acs.est.4c01135
论文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.4c01135
研究成果得到国家自然科学基金重点国际(地区)合作研究项目(No.42020104005)的资助。